大规模实验研究，以评估通过地下煤气化工艺生产富甲烷气体（SNG）的可行性

作者：克日什托夫·卡普斯塔（Marian Wiatowski）、克日什托夫·斯坦奇克（Renato Zagoršcˇak和Hywel Rhys Thomas）

• Głowny Institut Górnictwa（中央矿业学院），波兰卡托维兹40-166；mwiatowski@gig.eu（M.W.）；kstanczyk@gig.eu（K.S.）
• 卡迪夫大学工程学院地球环境研究中心，英国卡迪夫CF24 3AA； ZagorscakR@cardiff.ac.uk（R.Z.）；thomashr@cardiff.ac.uk（H.R.T.）

在大型实验室装置中进行了甲烷导向地下煤气化（UCG）工艺的实验活动。氧气/蒸汽吹扫实验使用了两种不同类型的煤，即“六英尺”半无烟煤（威尔士）和“韦索瓦”硬煤（波兰）。在20巴和40巴两个不同的压力范围内，在人工创建的煤层中进行了四次多日气化试验（96小时连续过程）。实验表明，甲烷产量在很大程度上取决于煤的性质（煤级）和压力状态。“六英尺”半无烟煤的平均CH4浓度在20巴时为15.8%体积，在40巴时为19.1%体积。在“Wesoła”煤的气化过程中，在20和40巴的压力下，甲烷浓度分别为10.9%和14.8%。“六英尺”煤气化的特点是比“韦索瓦”煤的气化具有更高的能源效率，对于两种测试煤，效率都随着气化压力的增加而增加。在40巴的压力下，“六英尺”煤的最大能效为71.6%。气化压力的增加对煤炭地下气化气体定量参数的稳定具有积极作用。

应对能源安全挑战和确保具有竞争力的能源成本比以往任何时候都更重要。这两个主要目标对于维护世界许多地区的能源供应安全至关重要。尽管目前有向可再生能源过渡的趋势，但化石燃料，特别是煤炭，在不久的将来仍将是主要的能源。煤炭是全球工业能源结构中最大的燃料，但存在显著的地区差异。煤炭是迄今为止中国和印度工业中使用的主要燃料[1]。碳捕获与封存（CCS）技术的部署可以区分煤炭使用和燃烧排放。CO2注入强化采油（EOR）和页岩碳储存有望成为一种有前景的方法。当二氧化碳用于刺激油藏时，注气EOR对CCS具有双赢效应[2]。如今，这些技术以及煤炭总需求的大幅减少是能源系统可持续发展情景中的一个重要特征。

对煤炭需求的增加最终将导致开采更深的煤层。随着开采深度的增加，传统的地下煤炭开采变得更加困难、危险和昂贵。自20世纪30年代初以来，地下煤气化（UCG）承诺在安全和经济地回收大量不可开采的煤炭方面进行革命[3-6]。在过去的几十年里，钻井、完井和监测关键技术的进步改变了煤炭地下气化在深部进行的方式。这一点，再加上当前的能源安全问题和减少环境足迹的需要，引发了全球对煤炭地下气化的巨大兴趣。煤炭地下气化可以从传统煤炭开采技术在经济、技术或环境上不可行的煤层中提供方便的能源。许多研究表明，煤炭地下气化比传统采矿方法具有潜在优势，例如提高了煤炭利用效率，提高了经济效益，同时最大限度地减少了环境排放[7-11]。

在煤炭地下气化过程中，煤炭直接在地下条件下（原位）转化为气态产物。煤炭地下气化有几种操作技术，在其他地方有详细解释[12,13]。煤炭地下气化涉及通过地表井将气化介质注入点燃的煤层。产品气主要含有H2、CH4、CO、CO2，可用作化学原料（合成气）和发电燃料[14,15]。从化学和热力学的角度来看，煤炭地下气化过程类似于表面反应器中的气化。典型的气化介质是氧气、空气和蒸汽。最终产品气主要由氢气、一氧化碳、二氧化碳、甲烷和氮气组成。产品气的成分和热值在很大程度上取决于所使用的气化剂、操作的热力学条件、煤级和当地的水文地质条件[16-20]。文献中有几个例子表明，在适当控制工艺的情况下，煤炭地下气化可以面向特定产品的生产，如氢气[21-27]。

甲烷是天然气（NG）的主要成分，是最理想的煤炭地下气化产品之一，对天然气的热值有重大贡献。从地质矿床中提取天然气的现代技术是基于物理过程的。例如，水力压裂技术通常用于提高页岩气矿床的渗透率，以实现有效的天然气开采[28]。与天然气生产中使用的技术不同，煤炭地下气化工艺涉及物理（钻井）和化学过程。在煤炭地下气化过程中，甲烷在甲烷化反应（气相）中形成：

并通过固体碳的直接氢化（加氢气化反应）：

压力增加有利于这两种反应[29,30]。气化压力取决于煤层深度，煤层深度会影响煤层中的静水压力，从而影响地下反应器中压力的允许范围。静水压力随着深度的增加而增加，约为：淡水为0.01 MPa/m，饱和含盐含水层为0.012 MPa/m[31]。因此，在100米深处，静水压力约为1兆帕，在1000米深处，它增加到约10兆帕。这种压力差对允许的操作条件有重大影响，从而对产品气的成分和条件也有重大影响。由于CH4的形成是基于氢气的产生，因此气化过程中可用的水（蒸汽）和氢气的量至关重要。通常，来自煤炭地下气化的产品气的甲烷含量高于来自各种表面气化器的产品。煤炭地下气化腔/通道某些部分的温度较低，气体停留时间较长，特别是在高压下，气化后灰烬的催化作用预计将发挥重要作用[32]。较大浓度甲烷的存在通常在发电或天然气合成操作中是有利的，但在合成反应中可能是不利的。

尽管过去80年来在世界各地的许多地方开发和测试了地下煤气化技术，但这种经验主要集中在相对较浅的煤中，即埋深<200米。与前苏联（USSR）、美国和澳大利亚相比，欧洲煤炭地下气化的主要兴趣主要在于深部不可开采的煤（烟煤等级有时位于相对较薄的煤层中），这些国家都位于较浅的矿床中，其中很大一部分是低阶煤（特别是高挥发性烟煤和次烟煤）。因此，在深煤层中进行的作业数量非常有限[3]。

本文介绍了甲烷导向煤炭地下气化的实验研究结果。在高压异地实验室装置中，使用威尔士半无烟煤和波兰烟煤的大体积样品对氧气和水进行了煤炭地下气化的实验模拟。在多日气化实验期间，监测了煤层中的甲烷效率、气体生产率和温度分布。气化导致相对较高的甲烷产量，在整个实验过程中获得的最大CH4浓度（平均值）为：20.6%vol。研究表明，不仅气化压力，而且煤阶对甲烷的形成也有显著影响。因此，证明了通过地下气化两种煤生产富甲烷气体的可行性。

所进行的实验表明，煤的性质和操作压力对主要工艺参数有显著影响，包括气体成分、甲烷产量和能源效率，特别是：

在所有气化实验中，气体生产率都是可变的，最大值约为10 Nm3/h。振荡反映了由于煤性质的不均匀性和空腔几何形状的变化导致的气化条件的变化。证明了气化压力增加对气体定量参数稳定的积极影响。煤炭地下气化气体成分在很大程度上取决于煤的性质和气化压力。在20和40巴的实验中，来自“六英尺”半无烟煤的气体具有高热成分含量较高的特点，尤其是甲烷。“六英尺”半无烟煤的平均甲烷浓度在20巴时为15.8%体积，在40巴时为19.1%体积。在“Wesoła”煤的气化过程中，在20和40巴的压力下，甲烷浓度分别为10.9%和14.8%。与“Wesoła”硬煤的气化相比，“六英尺”半无烟煤的气化产生的二氧化碳量显著降低，二氧化碳含量受到以下因素的严重影响气化压力（正相关）。

注水对天然气质量的影响是明显的。注水导致CH4和H2的形成迅速增加，CO2浓度降低，与煤级和气化压力无关。

煤的升温速率不同。“韦索瓦”煤气化过程中的温度比“六英尺”煤气化期间的温度上升得更快，后者的上升更为缓慢。这可能是由于反应性的差异。实验期间的最高气化温度约为1200℃◦C，并记录在反应器入口（氧化区）附近的顶板地层中。

在相同的实验条件下，“Wesoła”煤的气化发生在更高的煤耗率下，即“Wesoła”和“Six Feet”煤的耗煤率分别为5.3kg/h和5.6kg/h，分别为20巴和40巴时的4.5kg/h和4.7kg/h。这些差异可以用“Wesoła”样品（低阶煤）的较高反应性来解释。

“六英尺”煤气化的特点是比“韦索瓦”样品的气化能效高得多。在20巴的压力下，“六英尺”的能效为69.7%，而“韦索瓦”实验的能效为56.8%。对于两种测试煤，能效值随着压力的增加而增加，在40巴下的实验结果显示，“六英尺”的能效值分别为71.6%和60.8%以及“Wesoła”煤。这种改善主要是由于在较高气化压力下获得的气体中CH4浓度较高。